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瞬態(tài)&穩(wěn)態(tài)耦合光學(xué)法測(cè)定TADF材料中的非輻射衰減率(2)

 更新時(shí)間:2022-08-04 點(diǎn)擊量:2194

熱激活延遲熒光(TADF)材料作為有機(jī)發(fā)光二極管(OLED)發(fā)射層是具有很大前景的材料,其主要優(yōu)點(diǎn)是通過(guò)將非輻射三重態(tài)轉(zhuǎn)換為輻射單重態(tài),使OLED的內(nèi)量子效率達(dá)到*。除了具有系統(tǒng)間反向交叉率高(控制三重態(tài)轉(zhuǎn)換)的重要性外,最小化非輻射衰變過(guò)程對(duì)于實(shí)現(xiàn)高效率也非常重要。在這項(xiàng)研究中,我們提供了一種新方法,不僅可以量化TADF過(guò)程中涉及的最重要衰減率,還可以從瞬態(tài)和穩(wěn)態(tài)實(shí)驗(yàn)光學(xué)數(shù)據(jù)中分別量化單重態(tài)和三重態(tài)的非輻射衰減率。此外,還研究了兩種非輻射衰變方式對(duì)內(nèi)量子效率的不同貢獻(xiàn)。最后,將該方法應(yīng)用于兩種TADF材料的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

主要內(nèi)容

ELQY/PLQYs 對(duì) knrad,s/t 和種群的依賴性

在本節(jié)中,我們將分析 PLQY 和 ELQY 與 knrs 和 knrt的依賴關(guān)系。分析的關(guān)鍵點(diǎn)是,非輻射衰變事件的速率定義為速率常數(shù)與總體之間的乘積,分別為 knrs 或 knrt。在 TADF OLEDs 中,三重態(tài)的數(shù)量通常比單重態(tài)的數(shù)量大得多,因此,相對(duì)于 knrs,knrt 會(huì)產(chǎn)生更多的非輻射衰變事件。此外,正如我們已經(jīng)看到的,在光學(xué)和電激發(fā)情況下的穩(wěn)態(tài)種群是不同的,因此非輻射衰變事件的數(shù)量也會(huì)發(fā)生變化。換句話說(shuō),通過(guò)光激發(fā)對(duì)發(fā)光量子產(chǎn)率的主流分析得出的結(jié)論可能會(huì)產(chǎn)生誤導(dǎo),并且 OLED 顯示器和照明應(yīng)用中存在的電激發(fā)將受到非輻射衰減率的實(shí)際值的更大影響。

 

本節(jié)傳遞的主要信息是:假設(shè)對(duì)某個(gè) PLQY 進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)測(cè)量,預(yù)計(jì) ELQY 的值是多少?

 

為了回答這個(gè)問(wèn)題,我們假設(shè) PLQY 是已知的,并且根據(jù)表1中的 PLQY 公式,我們計(jì)算出導(dǎo)致該 PLQY 值的非輻射衰減率。隨后,使用找到的速率計(jì)算 ELQY。在此分析中,我們假設(shè) kfkisckrisc 是已知的。


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表1

為了計(jì)算光學(xué)系統(tǒng)的非輻射衰減率,我們可以簡(jiǎn)單地還原表1中的PLQY方程,并將 knrs  表示為 knrt 的函數(shù)方程 (1)。這個(gè)方程的解有一定變化,因?yàn)?nbsp;knrs 和 knrt 都是未知的,由于這項(xiàng)工作的目標(biāo)是給出關(guān)于這兩個(gè)速率對(duì)收益率的影響的想法,我們可以簡(jiǎn)單地用一個(gè)固定的 knrt 求解這個(gè)方程找到相應(yīng)的knrs。這樣,我們將得到許多不同的對(duì)(knrsknrt),它們是方程的解。然后使用表1中的公式計(jì)算每對(duì)的ELQY。

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方程(1)

圖2顯示了考慮四個(gè)PLQYs的分析結(jié)果。在x軸上,使用量 knrs/knr=knrs/(knrs+knrt),表示非輻射單重態(tài)衰變的相對(duì)強(qiáng)度。顯然,PLQY在x軸上每個(gè)點(diǎn)的選定值上保持不變。我們可以觀察到,當(dāng) knrs=0→knrknrt 時(shí),我們的ELQY低,而當(dāng) knrt=0→knr=knrs 時(shí),ELQY大并與PLQY一致。需要注意的是,在高PLQY值的情況下,與ELQY的差異很?。▓D2a),在PLQY=90%的情況下為82-90%。相反,考慮到60%的PLQY,如圖2d所示,我們可以看到計(jì)算出的ELQY顯著下降,從60%下降到31%(大約下降50%)。這意味著實(shí)驗(yàn)測(cè)量的PLQY為60%的薄膜可能表現(xiàn)出低至31%的ELQY。

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圖2. 對(duì)于0.9 (a)、0.8 (b)、0.7 (c)、0.6 (d) 的固定PLQY,計(jì)算所有可能的對(duì) knrs–knrt 的ELQY,它們是等式(1) 的解。在此計(jì)算中,假設(shè)其他速率已知kf=107 s-1kisc=10 s-1 and kisc=106 s-1)

該參數(shù)變化的結(jié)果說(shuō)明了非輻射三重態(tài)衰變的重要性,因?yàn)樗鼜?qiáng)烈影響電激發(fā)的發(fā)光量子產(chǎn)率。在估計(jì)TADF設(shè)備的EQE時(shí)必須考慮這種影響,尤其是當(dāng)PLQY與*顯著不同時(shí)。

PLQY with oxygen (PLQYO2)

在前面的分析中,我們求解了一個(gè)具有兩個(gè)未知數(shù)的方程,最終得到了許多 knrsknrt 解。為了繼續(xù)我們的分析并提取所有激子參數(shù),我們需要考慮額外的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。

用于表征TADF化合物的一個(gè)常見(jiàn)實(shí)驗(yàn)是測(cè)量PLQYO2氧分子的存在具有猝滅三重態(tài)的作用,因此不存在延遲發(fā)射的貢獻(xiàn),導(dǎo)致PLQYO2 低于PLQY。在這種情況下,可以從表1所示的光學(xué)系統(tǒng)中去除三重態(tài)方程,因此保留單重態(tài)方程。

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方程(2)

和以前一樣,PLQY 可以從穩(wěn)態(tài)解中計(jì)算出來(lái)。

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方程(3)

在上面的公式中,我們做出了整個(gè)三重態(tài)被氧淬滅的近似值。我們必須注意,當(dāng)Host對(duì)氧氣的滲透率很高時(shí),這是一個(gè)很好的近似值。如果不滿足這個(gè)條件,計(jì)算的 PLQY 將低估實(shí)驗(yàn)測(cè)量的值。在氧氣存在下也可以進(jìn)行單重態(tài)淬火,但與三重態(tài)淬火相比,其規(guī)模要小得多。因此不考慮這種影響。

TrPL 實(shí)驗(yàn)的建模
到目前為止,我們假設(shè)知道ODE系統(tǒng)中涉及的其他速率,即 k kisc 和 krisc。估計(jì)這些數(shù)量的既定方法是執(zhí)行TrPL實(shí)驗(yàn)并執(zhí)行數(shù)學(xué)擬合。

根據(jù)Haase等人的分析,我們定義了方程 (4) 中所示的系統(tǒng)。與他們的工作相比,我們?cè)贠DE系統(tǒng)中引入了單重態(tài)和三重態(tài)的非輻射衰變。

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方程(4)

全局?jǐn)M合
我們現(xiàn)在有一組描述三個(gè)實(shí)驗(yàn)的三個(gè)微分方程組:PLQY(表1-光學(xué)激發(fā)-第3行)、PLQYO2(方程(3))和 TrPL(方程(4))?,F(xiàn)在可以使用適當(dāng)?shù)臄M合算法來(lái)估計(jì)衰減率(kfkisckriscknrs 和 knrt)。

具有多個(gè)共同參數(shù)的方程描述的不同實(shí)驗(yàn)時(shí),方法是執(zhí)行全局?jǐn)M合,其中同時(shí)擬合三組實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。這種方法使提取的參數(shù)更加可靠,因?yàn)樗鼈冎g的潛在相關(guān)性將降低。

在圖3中,顯示了擬合算法的輸入/輸出的示意圖。

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圖3. 全局?jǐn)M合算法使用參數(shù)化數(shù)學(xué)模型,通過(guò)調(diào)整5個(gè)激子參數(shù)來(lái)最小化實(shí)驗(yàn)(目標(biāo))和擬合的 PLQY、PLQY_O2 和 TrPL 數(shù)據(jù)之間的差異。

值得一提的是,從數(shù)值的角度來(lái)看,三個(gè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果具有不同的形態(tài),TrPL由具有多個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)的曲線組成,而PLQYs每個(gè)只有一個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)。顯然,如果每個(gè)擬合目標(biāo)具有相同的權(quán)重,優(yōu)化算法將傾向于以犧牲其他兩個(gè)為代價(jià)來(lái)很好地?cái)M合TrPL實(shí)驗(yàn)的解決方案。為了獲得均衡的擬合,有必要在三個(gè)實(shí)驗(yàn)中包含不同的誤差權(quán)重,本質(zhì)上,我們應(yīng)該更加重視PLQY值。
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